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蠶絲是一種天然的蛋白質(zhì)生物高聚物，具有優(yōu)異的機(jī)械性能，在絲綢紡織品和外科縫合線的應(yīng)用具有千年歷史。蠶絲在藥物輸送載體、組織工程和再生醫(yī)學(xué)的支架材料等領(lǐng)域進(jìn)行了廣泛的研究和應(yīng)用。絲素蛋白主要由分子量為325KD和25KD兩種蛋白組成，其中GAGAGS重復(fù)序列自組裝成反向平行折疊鏈構(gòu)象（anti-parallel β-sheet），該結(jié)構(gòu)賦予蠶絲具有優(yōu)異力學(xué)和緩慢降解的特性。

圖1 蠶絲處理、熱塑加工和不同結(jié)構(gòu)樣品

早期對(duì)蠶絲獨(dú)特結(jié)構(gòu)和性能的研究表明，蠶絲中的β-片狀結(jié)晶結(jié)構(gòu)在熱處理過(guò)程中會(huì)在熔融前降解。從那時(shí)起，制備再生絲素蛋白材料的典型方法通常涉及絲素溶液衍生的加工方法，加工成凝膠、微球、海綿、薄膜、管狀支架等，通過(guò)醇試劑或濕熱蒸汽等進(jìn)一步結(jié)晶。絲素蛋白溶液的穩(wěn)定性、殘留試劑去除、加工成本和效率方面具有固有的局限性。

圖2 絲素蛋白硬幣和條塊狀結(jié)構(gòu)（125℃，632 MPa）

近期David L. Kaplan團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種將再生絲素蛋白直接固態(tài)模塑成具有可調(diào)機(jī)械性能的大塊“零件”或器件的熱處理方法。絲素蛋白溶液經(jīng)冷凍干燥、研磨粉碎獲得的超低β-折疊結(jié)構(gòu)含量（＜1%）的非晶納米顆粒，含水量（5.0±0.5 wt%），在高溫（65℃、95℃、125℃或145℃）、高壓（632?MPa）下，非結(jié)晶納米顆粒在結(jié)合水的輔助下，通過(guò)分子重排和自組裝進(jìn)行熱熔合，形成具有生物相容性、降解性和機(jī)械加工性的堅(jiān)固體材料。

圖3 不同制備溫度下，熱塑材料的體外降解后殘余重量

溫度越高，熱塑材料的降解速率越慢。體外降解性方面，125℃或145℃條件下制備的管狀結(jié)構(gòu)支架，在PBS溶液中浸泡72h后，剩余質(zhì)量分別為62.8±1.3% 和79.9±0.8%。在體內(nèi)生物相容性方面，絲素蛋白骨釘（145℃，632 MPa）在大鼠骨組織植入4周后，材料周圍有新生骨形成，無(wú)明顯炎癥反應(yīng)。

圖4 絲素蛋白骨釘（145℃，632 MPa）大鼠植入4周后組織學(xué)圖片

這項(xiàng)技術(shù)解決了直接熱處理蠶絲的局限性，為將蠶絲加工成多種新的材料形式和具有定制性能和功能的復(fù)合材料提供了一種新方法。

原文：https://www.nature.com/articles/s41563-019-0560-8

參考文獻(xiàn)：

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